Wolff-Boenisch et al.(2006)による〔『The effect of crystallinity on dissolution rates and CO2 consumption capacity of silicates』(858p)から〕

『珪酸塩の溶解速度とCO2消費能力におよぼす結晶度の影響』


Abstract
 Comparison of measured far-from-equilibrium dissolution rates of natural glasses and silicate minerals at 25℃ and pH 4 reveals the systematic effects of crystallinity and elemental composition on these rates. Rates for both minerals and glasses decrease with increasing Si : O ratio, but glass dissolution rates are faster than corresponding mineral rates. The difference between glass and mineral dissolution rates increases with increasing Si : O ratio; ultra-mafic glasses (Si : O≦0.28) dissolve at similar rates as correspondingly compositioned minerals, but Si-rich glasses such as rhyolite (Si : O〜0.40) dissolve ≧1.6 orders of magnitude faster than corresponding minerals. This behaviour is interpreted to stem from the effect of Si-O polymerisation on silicate dissolution rates. The rate controlling step of dissolution for silicate minerals and glasses for which Si : O>0.28 is the breaking of Si-O bonds. Owing to rapid quenching, natural glasses will exhibit less polymerisation and less ordering of Si-O bonds than minerals, making them less resistant to dissolution. Dissolution rates summarized in this study are used to determine the Ca release rates of natural rocks at far-from-equilibrium conditions, which in turn are used to estimate their CO2 consumption capacity. Results indicate that Ca release rates for glasses are faster than those of corresponding rocks. This difference is, however, significantly less than the corresponding difference between glass and mineral bulk dissolution rates. This is due to the presence of Ca in relatively reactive minerals. In both cases, Ca release rates increase by 〜two orders of magnitude from high to low Si : O ratios (e.g., from granite to gabbro or from rhyolitic to basaltic glass), illustrating the important role of Si-poor silicates in the long-term global CO2 cycle.』

要旨
 25℃およびpH4 で測定した天然ガラスと珪酸塩鉱物の平衡から離れた溶解速度の比較から、これらの速度に対する結晶度と元素組成の体系的な影響が示される。鉱物とガラスの両方の速度はSi:O比の増加とともに減少するが、ガラス溶解速度は相当する鉱物速度よりも速い。ガラスと鉱物溶解速度の差はSi:O比の増加とともに増える;超塩基性ガラス(Si: O≦0.28)は相当する組成の鉱物と同じような速度で溶解するが、流紋岩(Si:O〜0.40)のようなSiに富むガラスは相当する鉱物より≧1.6桁の大きさで速く溶解する。このような挙動は、珪酸塩溶解速度に対するSi-O重合の影響から起こると解釈される。Si:O>0.28の珪酸塩鉱物とガラスに対する溶解の速度コントロール段階は、Si-O結合の破壊である。急速な冷却により、天然ガラスは鉱物よりもSi-O結合の重合が弱くかつ秩序化が低くなり、そして溶解に耐えにくくなることになる。本研究でまとめられた溶解速度は、平衡から離れた条件での天然岩石のCa放出速度を決定するのに使われ、同様にそれらのCO2消費能力を見積るのに使われる。結果は、ガラスのCa放出速度が相当する岩石の速度よりも速いことを示す。しかしこの差は、ガラスと鉱物の全溶解速度間の相当する差よりもかなり小さい。両方の場合において、Ca放出速度はSi:Oの高い比から低い比へ〜2桁の大きさで増加し、長期の世界CO2循環におけるSiに乏しい珪酸塩の重要な役割を説明している。』

1. Introduction
2. Theoretical background and data base development
3. Results and discussion
 3.1. Rates as a function of composition and crystallinity
 3.2. The average lifetime of mineral and glass grains
 3.3. Relative CO2 fixation rates of glassy and crystalline rocks as a function of composition
4. Conclusions
Acknowledgments
References


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