『Abstract
The concentrations of dissolved (<0.22μm) heavy metals were determined
across a salinity gradient from 0.15‰ to 19‰ in surface waters
of the Changjiang Estuary. Analyses were by atomic absorption
spectrometry following preconcentration by extraction with ammonium
pyrrolidine dithiocarbamate (APDC)/diethylammonium diethyldithiocarbamate
(DDDC) into Freon-TF (1,1,2-trichloro-2,2,1-trifluoroethane) and
back-extraction by concentrated nitric acid. The concentrations
of acid-soluble heavy metals extracted from suspended matter using
diluted hydrochloric acid were also measured to explore the water/particle
interactions that occur in the estuary. The results shows that,
in the Changjiang Estuary, the rapid removal of dissolved Fe occurs
at very low salinities (below 1.5‰) due to the salt-induced coagulation
of river-borne colloids. Dissolved Fe shows a slight concentration
peak at 10‰ salinity because of the resuspension of sediments
and/or deflocculation of coagulated particles in that forceful
mixing region. Dissolved Zn also shows removal behavior in the
low salinity region (<2‰) and nonconservative excess at intermediate
and high salinities during the Changjiang estuarine mixing, implying
that flocculation at low salinities and deflocculation and/or
desorption processes at high salinities occurred separately for
dissolved Zn. Dissolved Cu and Ni have similar distributions at
the Changjiang Estuary. Their concentrations increase at low salinities
and then decrease at middle to high salinities, showing nonconservative
excess behavior owing to desorption reactions. The concentrations
of Co and Pb decrease continually with increasing salinity, a
nonconservative characteristic of trace metals during estuarine
mixing. The removals of both Pb and Co are relatively intense
at low salinities compared to intermediate and high salinities.
Sorption onto suspended matter is the major mechanism for the
distributions of dissolved Co and Pb in the Changjiang Estuary.
The same nonconservative excess behavior of dissolved Cd reported
in other estuaries or in mixing experiments is also observed during
the water mixing in the Changjiang Estuary. The concentration
of dissolved Cd increases linearly with increasing salinity within
the study area.
Acid-soluble heavy metals appear to have similar distributions
in the Changjiang Estuary. All of them increase in concentration
across almost the full salinity range. The suspended matter-normalized
concentrations of acid-soluble heavy metals are negatively correlated
with the amount of suspended matter, implying that the distribution
of acid-soluble heavy metals in the Changjiang Estuary is mainly
controlled by the concentration of suspended matter and salinity.
In the Changjiang estuarine waters, the proportion of heavy metals
in the acid-soluble phase relative to the total concentration
(dissolved plus acid-soluble) decreases in the following sequence:
Fe>Co>Zn>Pb>Ni>Cu>Cd. The fraction in the acid-soluble phase ranges
from 99% to 4%, indicating considerable diversity of particle
reactivity among these heavy metals.
Keywords: Changjiang Estuary; Heavy metals; Water/particle interaction;
Partitioning』
『溶存(<0.22μm)重金属の濃度が、Changjiang河口の表面水で0.15‰〜19‰の塩分勾配を横切って決定された。分析は、ピロリジンジチオカルバミン酸アンモニウム(APDC)/ジエチルジチオカルバミン酸ジエチルアンモニウム(DDDC)を用いてフレオン-TF(1,1,2-トリクロロ-2,2,1-トリフルオロエタン)へ抽出し、そして濃硝酸により逆抽出して前濃縮した後に、原子吸光分光法により行われた。希塩酸を用いて浮遊物質から抽出された酸溶解重金属の濃度も、河口で生じている水/粒子相互作用を調べるために測定された。結果は、Changjiang河口では、河成コロイドの塩により引き起こされた凝固により、溶存Feの急激な除去が非常に低い塩分(1.5‰以下)で起こっていることを示している。溶存Feは、10‰の塩分ではわずかな濃縮ピークを示すが、そのような効果的な混合域での堆積物の再懸濁および/または凝固した粒子のペプチゼーション(解膠)のためである。溶存Znも、Changjiang河口での混合の間、低い塩分域(<2‰)で除去されるふるまいと、中位および高い塩分で過剰分は保存されないことを示し、このことは低塩分での凝集および高塩分での解膠および/または脱着過程が溶存Znに対して別々に生じたことを意味している。溶存CuとNiはChangjiang河口で似た分布をしている。これらの濃度は低塩分で増加し、それから中〜高塩分で減少し、脱着反応のために過剰分は保存されないふるまいを示している。CoとPbの濃度は塩分の増加とともに連続的に減少し、これは河口での混合中に微量金属が保存されない特徴である。PbとCoの両方の除去は、中位および高い塩分に比べて低い塩分で比較的強い。浮遊物への吸着は、Changjiang河口での溶存CoとPbの分布に対する主要なメカニズムである。他の河口あるいは混合実験において報告された溶存Cdの保存されない過剰分の同様のふるまいは、Changjiang河口での水の混合の間にも観察されている。溶存Cdの濃度は、本地域内で塩分の増加とともに直線的に増加している。
酸溶解重金属は、Changjiang河口で似たような分布をするように見える。それらはすべて、ほとんどすべての塩分領域にわたって濃度が増加している。酸溶解重金属の浮遊物でノーマライズした濃度は、浮遊物の量と負に相関しており、これはChangjiang河口の酸溶解重金属の分布が主に浮遊物および塩分の濃度によりコントロールされることを意味している。Changjiang河口水では、全濃度(溶存+酸溶解)に比べて酸溶解相中の重金属の割合は次の順で減少する:Fe>Co>Zn>Pb>Ni>Cu>Cd。酸溶解相中の画分は99%〜4%の範囲にあり、これはこれらの重金属において粒子の反応性がかなり異なることを示している。』
1. Introduction
2. Sampling and analysis
3. Results and discussion
3.1. The distributions of dissolved heavy metals
3.2. The distributions of acid-soluble heavy metals
3.3. Partition behavior of the heavy metals between dissolved
and acid-soluble fractions
4. Conclusions
Acknowledgements
References