『Abstract
Using an approach combining high-resolution and energy-filtered
transmission electron microscopy (HRTEM and EFTEM), we have studied
with Å to nm-spatial resolution the interfacial region that delimits
the near-surface altered zone and non-altered labradorite feldspar
after dissolution under acid pH conditions. The interface is characterized
by extremely sharp and spatially coincident changes in structure
and chemistry. The 500-nm-thick altered zone is depleted in interstitial
cations (Ca, Na, K) and Al, a framework element, whereas it is
enriched in H, O, and Si. Modeling H+-alkali interdiffusion
within a 500-nm-thick altered zone shows that volume interdiffusion
cannot reproduce the sharp chemical interfaces measured by EFTEM.
Based on these new data, we propose that the near-surface altered
zone is a result of interfacial dissolution-reprecipitation, and
not of preferential leaching of cations and interdiffusion with
H+. This implies an intrinsic dissolution process that
is stoichiometric, where the breaking of bonds and release of
interstitial cations and framework elements (Al, Si, and O) to
solution occur contemporaneously at equal relative rates from
the original fluid-mineral interface.
Keywords: Feldspar dissolution; EFTEM and HRTEM; Interfacial dissolution-reprecipitation
mechanism, Leached layers and preferential cation release』
『高分解能およびエネルギーフィルター型透過電子顕微鏡(HRTEMおよびEFTEM)を組み合わせたアプローチを用いて、我々は、酸性pH条件下での溶解後のラブラドライト長石の表面近くの変質帯と非変質部の範囲を定める境界領域を、Å〜nm空間分解能で研究した。界面は、構造と組成において極度に鮮明で空間的に一致した変化により特徴づけられる。500nmの厚さの変質帯は、格子間陽イオン(Ca、Na、K)と骨格元素のAlが減っており、一方H、O、Siに富んでいる。500nmの厚さの変質帯内でのH+-アルカリ相互拡散をモデル化することで、固体相互拡散ではEFTEMにより測定された鮮明な化学的な界面を再生できないことが示される。これらの新しいデータを基に、我々は、表面近くの変質帯は界面溶解−再沈殿の結果であり、陽イオンの選択的浸出とH+での相互拡散ではないことを提案している。これは、化学量論的であるような本質的な溶解過程を意味しており、そこでは結合の破壊ならびに格子間陽イオンと骨格元素(Al、Si、O)の溶液への放出が、元々の流体−鉱物界面から同じ相対速度で同時に起こっている。』
Introduction
Experimental
Sample preparation
Instrumental analyses
Results
Discussion
Interdiffusion modeling
Interfacial dissolution-reprecipitation mechanism
Conclusions
Acknowledgements
References