Rehder et al.(2004)による〔『Dissolution rates of pure methane hydrate and carbon-dioxide hydrate in underdaturated seawater at 1000-m depth』(285p)から〕

『1000m深度での未飽和海水における純粋なメタンハイドレートと二酸化炭素ハイドレートの溶解速度』


Abstract
 To help constrain models involving the chemical stability and lifetime of gas clathrate hydrates exposed at the seafloor, dissolution rates of pure methane and carbon-dioxide hydrates were measured directly on the seafloor within the nominal pressure-temperature (P/T) range of the gas hydrate stability zone. Other natural boundary conditions included variable flow velocity and undersaturation of seawater with respect to the hydrate-forming species. Four cylindrical test specimens of pure, polycrystalline CH4 and CO2 hydrate were grown and fully compacted in the laboratory, then transferred by pressure vessel to the seafloor (1028 m depth), exposed to the deep ocean environment, and monitored for 27 hours using time-lapse and HDTV cameras. Video analysis showed diameter reductions at rates between 0.94 and 1.20 μm/s and between 9.0 and 10.6・10-2 μm/s for the CO2 and CH4 hydrates, respectively, corresponding to dissolution rates of 4.15±0.5 mmol CO2/m2s and 0.37±0.03 mmol CH4/m2s. The ratio of the dissolution rates fits a diffusive boundary layer model that incorporates relative gas solubilities appropriate to the field site, which implies that the kinetics of the dissolution of both hydrates is diffusion-controlled. The observed dissolution of several mm (CH4) or tens of mm (CO2) of hydrate from the sample surfaces per day has major implications for estimating the longevity of natural gas hydrate outcrops as well as for the possible roles of CO2 hydrates in marine carbon sequestration strategies.』

『海底に露出するガスクラスレートハイドレート(気体包接水和物)の化学的安定性と寿命を含むモデルの制約条件を決定するのに役立つように、純粋なメタンと二酸化炭素ハイドレートの溶解速度が、ガスハイドレート安定帯の名目圧力−温度(P/T)範囲内にある海底で、直接測定された。他の天然での境界条件には、変動する流速と、ハイドレート形成化学種に関する海水の未飽和度が含まれた。純粋で多結晶質のCH4およびCO2ハイドレートの円柱状試験用試料4個が、実験室で育成されそして十分に圧密された、それから圧力容器に入れて海底(1028m深度)へ移され、深海環境に曝され、そして低速度撮影およびHDTVカメラを用いて27時間モニターされた。ビデオの解析によると、直径の縮小はCO2およびCH4ハイドレートについてそれぞれ 0.94〜1.20μm/秒および9.0〜10.6×10-2μm/秒の速度であることが示され、これらは4.15±0.5 mmol CO2/m2/秒および0.37±0.03 mmol CH4/m2/秒の溶解速度に相当する。溶解速度の比は、野外観測点に適切な相対的気体溶解度を組み入れた拡散境界層モデルにあっており、これはどちらのハイドレートの溶解カイネティックスも拡散コントロールされることを意味している。今回観察された1日当り試料表面からハイドレートが数mm (CH4) ないし数十mm(CO2) 溶解することは、海洋炭素隔離計画におけるCO2ハイドレートの役割の可能性を考えるためにだけでなく、天然ガスハイドレートの露頭の寿命を見積るためにも大きな意味を持つ。』

1. Introduction
2. Experimental
3. Results
 3.1. Carbon-dioxide hydrate dissolution
 3.2. Methane hydrate dissolution
4. Interpretation
5. Significance/Conclusions
Acknowledgments
References



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