『Abstract
The correlation between decreasing reaction rates of silicate
minerals and increasing duration of chemical weathering was investigated
for both experimental and field conditions. Column studies, using
freshly prepared Panola Granite, produced ambient plagioclase
weathering rates that decreased parabolically over 6 years to
a final rate of 7.0×10-14mol m-2s-1.
In contrast, the corresponding plagioclase reaction rate for partially
kaolinized Panola Granite, after reaching steady-state weathering
after 2 months of reactions, was significantly less (2.1×10-15mol
m-2s-1). Both rates were normalized to plagioclase
content and BET surface area. Extrapolation of decreasing rates
for the fresh plagioclase with time indicated that several thousand
years of reaction would be required to replicate the rate of the
naturally weathered plagioclase under identical experimental conditions.
Both rates would remain orders of magnitude faster than field
weathering rates previously measured for a weathering profile
in the Panola Granite.
Additional trends in weathering rates with time were established
from a tabulation of previously reported experimental and field
rates for plagioclase, K-feldspar, hornblende and biotite. Discrepancies
in the literature, produced by normalization of weathering rates
with respect to surface areas measured by gas absorption (BET)
and geometric methods, were overcome by developing a time-dependent
roughness factor. Regression curves through the corrected rates
produced strong correlations with time that were similar for the
four silicate minerals. The average silicate weathering rate R
(mol m-2s-1) was described by the power
function
R = 3.1×10-13 t -0.61
which was similar to the relationship describing the decrease
in the fresh Panola plagioclase with time and suggesting control
by transport-limited reaction.
The time dependency of silicate weathering is discussed in terms
of processes intrinsic to the silicate mineral and those extrinsic
to the weathering environment. Intrinsic surface area, which increases
with the duration of weathering, was shown to account for a third
of the exponential decrease in the weathering rate shown by the
above equation. Other factors, including progressive depletion
of energetically reactive surfaces and accumulation of leached
layers and secondary precipitates, must explain differences for
fresh and weathered plagioclase reacting under identical experimental
conditions. Extrinsic controls, including low permeability, high
mineral/fluid ratios and increased solute concentrations, produce
weathering reactions close to thermodynamic equilibrium under
field conditions compared to highly unsaturated conditions during
experimental reaction of fresh and weathered plagioclase. These
differences explain the time-dependent difference in field and
lab rates.
Keywords: Weathering rates; Time; Silicate minerals』
『珪酸塩鉱物の反応速度の減少と、化学風化の期間の増加との間の相関が、室内実験条件と野外条件の両者について検討された。Panola花崗岩から新しく準備した試料を使ったカラム実験研究より、周囲の環境条件での斜長石風化速度は、6年間にわたり放物線状に減少し、最終的な速度は7.0×10-14モル/m2/秒であった。対照的に、部分的にカオリン化したPanola花崗岩の対応する斜長石反応速度は、2ヶ月間の反応で定常状態に達した後では、かなり小さかった(2.1×10-15モル/m2/秒)。両方の速度とも、斜長石含有量とBET表面積にノーマライズされた。新鮮な斜長石の減少する速度を時間に対して外挿すると、実験と等しい条件下で天然の風化斜長石の速度をなぞるためには数千年の反応時間が必要となることを示した。両方の速度とも、Panola花崗岩の風化断面で以前に測定された野外風化速度よりも依然として数桁は速いであろう。
風化速度の時間に対する傾向はさらに、斜長石、カリ長石、普通角閃石、黒雲母について従来報告されている実験および野外速度を表にまとめることで確認された。ガス吸着(BET)および幾何学的方法で測定された表面積に対して風化速度をノーマライズすることによって生まれた文献値の食い違いは、時間依存粗さ因子を導入することで解消された。補正した値による回帰曲線は、4種類の珪酸塩鉱物に対して類似する、時間との強い相関を生じた。平均珪酸塩風化速度R
(モル/m2/秒)はべき関数で記され、
R = 3.1×10-13 t -0.61
これは、新鮮なPanola斜長石が時間とともに減少することを表し、そして運搬律速反応によるコントロールを示唆する関係に類似した。
珪酸塩風化の時間依存性は、珪酸塩鉱物に固有な過程と、風化環境に対する外部からの過程に関して議論される。風化の間に増加するような固有の表面積は、上式により示された風化速度の指数関数的減少の1/3を説明することが示された。活性な反応表面の漸次的減少および溶脱層や二次沈殿物の集積を含むような他の要因は、等しい実験条件下で反応する新鮮な斜長石と風化斜長石の相違を説明するに違いない。低い透水率、高い鉱物/流体比、そして増加した溶質濃度を含む外部からのコントロールは、新鮮な斜長石と風化斜長石の実験反応の間の非常に未飽和な条件に比べられる野外条件下での熱力学的平衡に近い風化反応を生じる。これらの相違は野外と実験室での速度における時間依存の相違を説明する。』
1. Introduction
2. Methodologies
3. Experimental results
3.1. Solid-state characteristics
3.2. Effluent compositions
3.3. Plagioclase weathering rates
4. Previously reported weathering rates
4.1. Duration of chemical weathering
4.2. Normalization by surface areas
5. Discussion
5.1. Trends in experimental Panola rates with time
5.2. Trends in literature weathering rates with time
5.3. Factors affecting the time dependency of weathering rates
5.3.1. Intrinsic weathering properties
5.3.2. Extrinsic weathering properties
5.4. Interpretation of the Panola plagioclase rate data
6. Conclusion
Acknowledgements
References