【モナズ石の開放系チタニウム混合フロー型反応器および閉鎖系反応器による溶解実験】

『Astract
　Steady state dissolution rates of Manangotry monazite ((Ca0.04La0.21Ce0.43Pr0.05Nd0.15Sm0.02Gd0.01Th0.13)P0.90Si0.09O4) were determined in open system titanium mixed flow reactors at pH = 2 at temperatures from 50 to 229 ℃, and at pH 1.6, 2.6, and 10 at 70℃. Dissolution rates at 70℃ and pH 2, 6, and 10 were determined from closed system experiments. All dissolution rates are calculated from release rates of Ce into solution as measured by Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry (ICP-MS).
　Measured pH = 2 monazite disolution rates increase from 4.3×10^-17 to 1.2×10^-14 mol/cm²/s with increasing temperature from 50 to 229℃. This is consistent with an apparent activation energy of 10.3 kcal/mol. Measured and estimated 70℃ monazite dissolution rates reach a minimum at near neutral pH; dissolution rates were found to be 1×10^-16, 4×10^-18, and 4×10^-17 mol/cm²/s at pH = 2, 6, and 10, respectively.
　The light rare earth elements (REE) (La, Ce, Pr, and Nd) and uranium were found to be released in approximately stoichiometric quantities in all experiments. Sm/Ce and Gd/Ce ratios in the outlet solutions were found to be slightly higher than those of the dissolving monazite at all pH and temperatures. In contrast, thorium release stoichiometry depended on pH and temperature. Th was released at close to stoichiometric proportions at basic conditions, but was released to solution in far lower proportions at pH 2, likely due to the precipitation of a Th-rich secondary phase.

Keywords: Monazite dissolution rates; Arrhenius equation; Radioactive waste containment; Rare earth elements』

『要旨
　Manangotryモナズ石（Ca0.04La0.21Ce0.43Pr0.05Nd0.15Sm0.02Gd0.01Th0.13)P0.90Si0.09O4）の定常状態溶解速度が、50〜229℃の温度とpH＝2で、そして70℃とpH 1.6、2.6、10で、開放系チタニウム混合フロー式反応器を用いて決定された。70℃とpH 2、6、10での溶解速度が閉鎖系の実験により決定された。すべての溶解速度は、誘導結合高周波プラズマ質量分析計（ICP-MS）により測定された、溶液中へのCeの放出速度から計算されている。
　測定したpH＝2のモナズ石溶解速度は、温度が50℃から229℃へ増加するにつれ、4.3×10^-17 から 1.2×10^-14 mol/cm²/秒へ増加する。これは、10.3 kcal/molの見かけの活性化エネルギーと一致する。測定および概算の70℃モナズ石溶解速度は、中性付近のpHで最小になる；溶解速度は、pH＝2、6、10でそれぞれ 1×10^-16、4×10^-18、4×10^-17 mol/cm²/秒となることがわかった。
　軽い希土類元素（REE）（La、Ce、Pr、およびNd）とウラニウムは、すべての実験でほぼ化学量論的量が放出されることがわかった。流出溶液中のSm/CeおよびGd/Ceは、すべてのpHと温度で、溶解しているモナズ石の値よりもわずかに高いことがわかった。対照的に、トリウムはpHと温度に依存して化学量論的に放出される。Thは塩基性条件で化学量論的性質に近い放出であったが、Thに富む二次相の沈殿によると思われるが、pH2ではかなり低い割合で溶液中に放出された。』

1. Introduction
2. Theoretical background
3. Material preparation and experimental methods
4. Results and discussion
　4.1. Temporal evolution of metal release during monazite dissolution experiments
　4.2. Steady state monazite dissolution rates
5. Experimental and computational uncertainties
6. Conclusions
Acknowledgements
References