【試料の粉砕が溶解速度に及ぼす影響(石英と長石の混合物)】
『Abstract
Surface area measurements and dissolution experiments were performed
on a naturally weathered mineral assemblage rich in quartz and
feldspar. The surface areas of unfractured (612 μm) and ground
samples were measured at different levels of surface detail, using
a dissecting microscope, SEM, and the BET-krypton method. Roughness
factors of the freshly created surfaces by grinding were 2.1 (SEM
at 10,000×magnification) and 4.8 (BET), respectively. Roughness
factors of the naturally weathered surfaces were 2.8 (SEM at 10,000×,
including effects from etch pitting) and 34 (BET), respectively.
These data indicate that (1) a large amount of BET surface area
was created during natural weathering, and (2) etch pits did not
contribute significantly to the BET surface area created during
natural weathering. Comparison with data from the literature further
suggests that the surface roughness factor of naturally weathered
feldspar grains decreases with decreasing grain diameter. Also,
most BET surface area additionally created during natural weathering
appeared to be nonreactive.
At pH 3 and pH 5 HCl, steady-state dissolution rates of Na, K,
Ca, Al, and Si (mol・cm-2 of BET surface・s-1)
were determined for the unfractured sample and for four ground
samples of increasingly smaller average grain diameter. The data
from the ground samples were used to extrapolate the dissolution
rate of hypothetical fresh-surface grains to the average diameter
of the unfractured, naturally weathered sample material. The results
showed that, at 612μm, freshly created BET surfaces would dissolve
approximately one order of magnitude faster than their naturally
weathered counterparts. Comparison with literature data suggests
that this discrepancy in dissolution rate, at equal diameters
of freshly created and naturally weathered grains, increases with
increasing grain diameter. Dissolution rates of freshly created
feldspar surfaces in the laboratory are frequently up to several
orders of magnitude higher than those of naturally weathered feldspar
surfaces in actual field situations. The findings from this research
partly explain such discrepancies. However, other factors (such
as imperfect contact between solution and solids, the presence
of organic ligands, etc) should also be considered in explaining
the discrepancies.』
『要旨
石英と長石に富む、天然の風化鉱物組合せについて、表面積測定と溶解実験を行った。破砕されていない試料(612μm)と粉砕試料について、解剖顕微鏡・SEM・BET-クリプトン法を用いて、表面の詳細の違いに応じて表面積を測定した。粉砕により新しく生じた表面の粗さファクターは、2.1(SEMで1万倍)および4.8(BET)であった。天然の風化表面の粗さファクターは、2.8(SEMで1万倍、エッチピットからの影響も含む)および34(BET)であった。これらのデータは、(1)天然の風化の間に、大きな表面積が作られた、および(2)天然の風化の間に作られたBET表面積に対して、エッチピットは重要な貢献をしていないこと、を示している。さらに文献からのデータと比較すると、天然の風化長石粒子の表面粗さファクターは、粒径の減少とともに減少することが示される。また、天然の風化の間に新たに作られたBET表面積のほとんどは非反応性のように思われる。
塩酸によるpH3とpH5の溶液中で、破砕されていない試料および、だんだんと小さくなる平均粒径をもつ4つの粉砕試料について、Na・K・Ca・Al・Siの定常状態溶解速度(モル/BET表面cm2/秒)を決定した。粉砕試料からのデータは、仮定した新鮮な表面の粒子の溶解速度を、破砕されていない天然の風化試料の平均粒径に外挿するために用いた。その結果は、612μmで、新しく生じたBET表面は、相当する粒径の天然の風化物よりもほぼ1桁ほど速く溶解するであろうことを示した。文献データとの比較では、同じ粒径をもつ新しく生じた粒子と天然の風化粒子における溶解速度の相違は、粒径が増すにつれ増加することが示される。室内実験で得られた、新しく生じた長石表面の溶解速度は、実際の野外での状況での、天然の風化長石表面の溶解速度よりも高く、しばしば数桁にいたる。本研究はこのような相違の一部を説明している。しかし、(溶液と固相間の接触が不完全であることや、有機配位子が存在すること、などのような)他の要因も、この相違を説明するために考慮しなければならない。』
Introduction
Glossary of symbols
Theoretical considerations
Sample preparation and characterization
Dissolution experiments
Results
Discussion
Conclusions
Acknowledgment
References