Chou & Wollast(1985)による〔『Steady-state kinetics and dissolution mechanisms of albite』(963p)から〕

『アルバイトの定常状態カイネティックスと溶解メカニズム』

【フロー型反応器(fluidized bed reactor)によるアルバイトの溶解実験】


Abstract
 The dissolution kinetics of albite was studied at room temperature using the fluidized bed reactor under a broad range of experimental conditions including pH, concentration of the dissolved components, and reaction time between the feldspar and the aqueous solution. The results indicate that the weathering mechanism involves three successive steps: (1) instantaneous exchange of alkali ions by hydrogen ions resulting in the formation of hydrogen feldspar, (2) rapid build-up of a Na-depleted layer enriched in Si and/or Al, and (3) slow dissolution of the residual layer at the solid-solution interface accompanied by diffusion of ions from the fresh feldspar boundary leading to a steady-state dissolution stage. The rate of this last step is controlled by the decomposition of activated surface complexes whose configurations depend on pH and the concentration of dissolved Al and probably also on the Na concentration especially in alkaline solutions.
A model for the dissolution kinetics of albite, based on transition state theory and coordination chemistry of solid surfaces, is presented to permit the description of the influence of pH, dissolved Al concentration, and reaction time between the feldspar and the aqueous solution.』

要旨
 室温におけるアルバイトの溶解カイネティックスを明らかにするために、流動床型反応器を用い、pHや溶出成分濃度および長石と水溶液間の反応時間をふくむさまざまな条件下で実験を行った。その結果は、風化メカニズムが次の3つの連続的な段階からなることを示している:(1)水素イオンによるアルカリイオンの瞬時的な交換反応で、水素を含む長石が形成する段階、(2)Naに欠け、SiやAlに富んだ層が、急速にできはじめる段階、(3)新鮮な長石との境界からのイオンの拡散にともなって、固-液境界の残留層がゆっくり溶解し、やがて定常状態の溶解へいたる段階。この最後の段階での速度は、活性表面錯合体の分解に支配され、その錯合体の原子配列はpHおよび溶出したAl濃度、そしておそらく特にアルカリ溶液ではNa濃度に依存する。pH・溶出Al濃度・長石と水溶液間の反応時間の影響を説明できるような、固相表面の遷移状態理論と配位化学に基づいた、アルバイトの溶解カイネティックス・モデルを提出した。』

Introduction
Transition state theory applied to the weathering of felldspars
Experimental

 Material
 The fluidized bed reactor
 Input solution
 Solution analysis
 Exchange experiments
Results
 Exchange experiments
 Formation of a residual layer
 Steady-state dissolution stage
Discussion
 Initial exchange reaction
 Formation of a residual layer
 Steady-state dissolution stage
Conclusions
Ackowledgments
References



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